Beliau banyak menunjukkan bakat muziknya sepanjang kerjayanya sama ada dalam sktesa-sketsa A Bit of Fry & Laurie, Jeeves and Wooster, House malah juga semasa mengacara Saturday Night Live sebagai tetamu khas pada Oktober 2006. Beliau tidak sahaja pandai menyanyi, malah mahir bermain piano, gitar, dram, harmonika, and saksofon. Beliau merupakan vokalis dan pemain keyboard untuk Band From TV, sebuah kugiran bertujuan amal yang berpusat di Los Angeles .

Pada 26 Julai 2010, Laurie dimumkan bakal mengeluarkan suatu abum genre blues di bawah label Warner Bros. Records.[12] Album ini, Let Them Talk, menampilkan seberapa karya koaborasi bersama artis-artis tersohor dalam genre ini termasuk Tom Jones, Irma Thomas and Dr. John; ia diterbitkan di Perancis pada 18 April 2011 dan di Jerman pada 29 haribulan sama.

Album keduanya Didn't It Rain dterbitkan di UK pada 6 May 2013.[13]